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华侨大学魏展画教授团队与多伦多大学Nature: 通过缺陷钝化和发光中心维度调控实现钙钛矿LED器件性能和寿命的大幅提升

学术新闻 2021-12-28 10:13:47

北京时间11月25日

华侨大学发光材料与信息显示研究院、

材料科学与工程学院

魏展画教授团队

与多伦多大学电子与计算机工程系

Edward H. Sargent教授团队合作

在国际顶级学术期刊 Nature

在线发表了研究论文

Distribution control enables efficient reduced-dimensional perovskite LEDs


该工作通过缺陷钝化和发光中心维度调控

实现了钙钛矿LED器件性能和寿命的大幅提升

未来有望应用于新型显示和照明等领域


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Nature 在线刊发该论文


Nature 是国际上最具影响力的学术期刊之一,致力于报道和评论全球科学研究最重要的突破。值得一提的是,2018年华侨大学首次以通讯单位发表 Nature 正刊。3年后,华侨大学再次以通讯单位发表 Nature 正刊论文,标志着学校的科研水平得到了显著提升,步入了良性发展的快车道。


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点击上图查看2018年报道

零的突破!华侨大学科研成果首次登上 Nature 杂志


金属卤化物钙钛矿具有优异的光电特性,如摩尔消光系数高、载流子迁移距离长、能带隙可调、缺陷容忍度高等,在太阳能电池和发光二极管等领域有着广阔的应用前景。基于微观晶体结构的不同,金属卤化物钙钛矿可分为零维、低维和三维等。其中,低维钙钛矿材料具有量子限域效应,激子结合能较大,不易产生非辐射复合,发光效率较高。但是,要想开发应用于发光器件的高效、稳定的低维金属卤化物钙钛矿材料,仍面临两大挑战:一是缺陷态的存在,会致使形成非辐射复合中心,导致离子迁移,不利于器件的发光效率、稳定性;二是多相混合量子阱的形成,会导致在光、电激发下,能量从宽带隙量子阱向窄带隙量子阱传递,产生耗散,不利于器件的发光效率、色纯度。


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图1三种钙钛矿发光薄膜的成膜过程示意图,其中PEA表示苯乙基铵盐,TPPO表示三苯基氧化膦,TFPPO表示三(4-氟苯基)氧化膦。


为了提高低维钙钛矿LED器件的性能,多伦多大学的 Edward H. Sargent 团队和华侨大学的魏展画团队共同提出低维金属卤化物钙钛矿的表面钝化—阱宽调控策略。如图1所示,在反溶剂引发的结晶过程中,[PbBr6]4-、MA+和Cs+离子先形成钙钛矿前驱体薄片,然后PEA+有机阳离子与前驱体薄片作用生成低维钙钛矿发光薄膜。参照组中,PEA+有机阳离子的无序、快速扩散导致缺陷中心和杂乱维度的量子阱结构的产生。实验组中,TPPO和TFPPO分子中的P=O键可以和钙钛矿前驱体薄片发生P=O:Pb2+相互作用,有效地调控结晶过程,减少了缺陷中心的产生。此外,TFPPO中丰富的F基团可以和PEA+有机阳离子相互作用,起到原料缓释和延缓结晶生长的作用,最终形成维度均一的高质量钙钛矿发光薄膜。


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图2(a)钙钛矿LED器件的结构示意图、截面透射电镜图和能级结构示意图;(b)三种钙钛矿LED器件对应的电流-电压曲线、亮度-电压曲线和外量子效率-亮度曲线;(c)三种钙钛矿LED器件的外量子效率统计分布图;(d)三种钙钛矿的单电子和单空穴器件的电流-电压曲线;(e)基于TFPPO处理的钙钛矿LED器件的工况寿命曲线。


如图2所示,这种薄膜具有均匀、致密的表面形貌,发光波长517 nm,发光半峰宽仅20 nm,光致发光效率接近100%。所制备的绿光LED器件外量子效率高达25.6%,在7,200 cd m-2亮度下运行寿命达到2小时,远超目前报道的同类器件。


魏展画教授表示,过去几年,钙钛矿LED的器件性能和工况寿命都得到了显著提升,但仍然是任重道远。未来需要更多的科学家一起努力提高器件的稳态输出性能、高效器件重复性和多色光谱输出性能等。


在该论文中,多伦多大学博士后马冬昕博士为第一作者,她曾在华侨大学开展了为期一年的访问研究;华侨大学的林克斌博士为第二作者,也为该工作做出了重要贡献。Edward H. Sargent 教授和魏展画教授为通讯作者。该研究工作得到了国家自然科学基金、福建省自然科学基金和华侨大学科学研究基金的大力支持。



钙钛矿LED技术在生活中有何作用?

这一篇论文与三年前在 Nature 发表的论文有何区别?

对青年科研工作者有何寄语?

……

来看看魏展画教授怎么说


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魏展画(右二)指导学生


Q:您从事的这项研究对实际工作和生活有哪些方面改善或者突破?

魏展画:钙钛矿LED作为一个平面光源,在日常生活中的应用跟OLED是很相似的,多用在新型的显示屏幕,比如手机显示屏幕和家用的高端电视等,都是用到OLED发光元件。而我们现在做的钙钛矿LED,未来有希望去和OLED做相同的应用。同时,这是一个新型发光材料,目前是一个中国有比较多自主知识产权的发光材料。需要指出的是,这个领域目前还处于基础研究的阶段,距离实际应用还有蛮大的距离,需要更多的努力。

 

Q:时隔三年,再次在 Nature 杂志发表论文,这两篇有哪些相同和不同之处?

魏展画:从材料层面讲,讲得专业点,两篇论文都是关于钙钛矿LED的研究,但上一次是三维钙钛矿发光晶体,这次是低维钙钛矿发光晶体。经过多年的材料制备和器件结构优化,这篇工作相较于上一篇,器件性能得到了较大幅度的提升。

 

Q:您刚才提到,两次论文都是围绕钙钛矿LED来进行的,这一篇相较于上一篇突破在哪里?

魏展画:对钙钛矿LED开始进行比较系统的研究是在2014年,那时外量子效率只有百分之零点几。到了2018年,我们的研究成果之所以能够在 Nature 杂志上发表,是因为我们第一次把它的效率做到了20%。也正是2018年的这项研究突破,给科学家和相关业界同行了很大信心,钙钛矿发光材料既有基础研究价值也有很大的应用价值。这次的这篇论文,将器件的外量子效率从20%提升到25%,这不仅仅是一个数值的增长,更是进一步地巩固了大家对这个材料的信心,之后我们要做的是除了提升效率,还要将它真正的工况寿命提上来。

 

Q:三年期间,您和您的团队以及合作伙伴为这5%做了哪些努力?

魏展画:我们团队在过去很长时间里,一直专注地做钙钛矿LED材料的研究。第一是体力的投入,要耐得住性子,大量地去重复实验;第二是华侨大学的大力支持,帮助我们不断地去扩充硬件设备、材料以及软件等;第三是国际合作也是我们成功的一大原因,我们和国外的团队保持着紧密的联系。

 

Q:可以给我们介绍一下这一篇文章的投稿过程吗?现在文章发表后,您的心情怎么样?

魏展画:去年(2020年)4月份开始投稿,到现在大概19个月时间,在这个过程中,经历了拒稿,向编辑争取,重新补实验,同审稿人进行交流等很漫长的时间,当文章真正见刊的时候,说不激动是不可能的,但心性已经被这19个月磨平许多。发表论文其实就是工作、生活中的一个小事,是工作的一个阶段性的总结,跨过这个阶段再接着做另外一个阶段的事情,接着做接下来要做的事情。

 

Q:对于青年科研工作者和在读研究生们,您有什么建议?

魏展画:最重要的是专注和坚持,既然已经走入这个专业(行业),就要去接受它的好与不好,而且要看淡一些,在接受的基础上,专注地去做,体验其中的苦和乐,坚持才会有成果。


原文链接

https://www.nature.com/articles/s41586-021-03997-z


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